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論文賞析‖東南大學吳宇平課題組 Advanced materials

發(fā)布時間：2025-05-12

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文章簡介
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202410673
課題組：東南大學能源與環(huán)境學院吳宇平課題組
研究亮點
本論文設計了一種富缺陷超薄碳納米片(HDCS)負極，其具有強烈的Na+自吸附行為。放電過程中，高電壓區(qū)首先形成小的六方晶系準鈉金屬團簇，然后在低電壓區(qū)轉變?yōu)檩^大的斜方晶系準鈉金屬團簇。獨特的儲鈉機制使其具有優(yōu)異的性能：HDCS-8負極具有364 mAhg^-1的高可逆容量，同時在1.0 Ag⁻¹下循環(huán)1000次后容量保持100%，并在5.0 Ag^-1大電流密度下循環(huán)600次后容量仍保持94%。這種獨特的準鈉金屬團簇吸附和晶系轉化機制有助于未來開發(fā)具有長壽命和高容量的碳質負極材料，為鈉存儲提供了一個有前景的發(fā)展方向。

圖1：HDCS-8的合成以及表征。a）原理圖

測試方法
該作者使用江蘇東華分析儀器公司的電化學工作站DH7006B，進行了電化學阻抗測試（EIS），循環(huán)掃描伏安法（CV）測試，GITT測試等三種測試方法。測試時組裝成CR2032的紐扣電池進行測試
EIS參數(shù)：振幅為5mV，頻率從0.01Hz～100KHz。
CV參數(shù)：掃描電壓區(qū)間為0～3V，掃速為0.1 mv s⁻¹～2 mv s⁻¹。
測試結果
電化學阻抗譜測試（EIS）
圖2a為不同材料的電化學阻抗譜結果。通常，低頻區(qū)觀察到的半圓直徑代表Rct，而直線的斜率反映碳材料內部Na+的擴散。如圖2a，b觀察到HDCS-8在低頻和高頻區(qū)域的半圓直徑和直線斜率都最大。這表明HDCS-8材料的表面和內部擴散動力學快。

圖2：不同材料的a)電化學阻抗譜，b) Zre和??−1/2

GITT測試
圖3為采用GITT方法計算的一系列材料的離子擴散系數(shù)。硬碳的離子擴散較慢，軟碳的離子擴散較快。HDCS的Na+擴散與軟碳相當。由圖可知，D-GA負極的Na+擴散速率在0.2V以下的平臺區(qū)快速下降，而PTCDA和HDCS陽極的離子擴散速率在斜坡區(qū)工作時不會迅速下降。這是由于硬碳主要填充空穴，而軟碳通常在低壓區(qū)嵌入Na+，所以與插層型鈉儲存相關的軟碳的動力學優(yōu)于吸附填充型硬碳，表明HDCS-8負極具有優(yōu)異的速率性能。

圖3：采用GITT方法計算的一系列材料的離子擴散系數(shù)

循環(huán)掃描伏安法（CV）
圖4 d為不同掃描速率下HDCS-8的CV曲線，圖4 e為不同掃速下的贗電容貢獻。2mvs⁻¹掃速下，贗電容貢增加到94%，這表明表面吸附在鈉儲存中起主導作用，與上述結果一致。
結論

圖4：d為不同掃描速率下HDCS-8的CV曲線，e為不同掃速下的贗電容貢獻

結論
HDCS-8負極中獨特的鈉存儲機制，展示出卓越的性能，具有高可逆容量364 mAhg⁻¹，并在1.0Ag⁻¹下經(jīng)過1000個循環(huán)后容量保持率達到100%。在放電過程中，較高電壓下形成了小的六角體系類鈉金屬簇，而在較低電壓下這些簇轉變?yōu)楦蟮恼惑w系類鈉金屬簇。HDCS-8負極這種獨特的類鈉金屬簇吸附和晶體系統(tǒng)轉變機制為鈉存儲提供了一個有前景的發(fā)展方向，有助于未來開發(fā)具有長壽命和高容量的碳質負極材料。
課題組簡介
吳宇平東南大學能源與環(huán)境學院教授，博士生導師。
1997年獲中國科學院化學研究所高分子化學與物理專業(yè)博士學位。此后在清華大學、日本早稻田大學和德國開姆尼茲工業(yè)大學（洪堡學者）工作各兩年時間，2003年引進到復旦大學，2015年到南京工業(yè)大學任職，2021年到東南大學工作。主要開展能源科學與技術領域的研究和開發(fā)工作，包括鋰離子電池及其關鍵材料、水溶液電池體系、超級電容器和太陽能制氫等。承擔國家重點研發(fā)項目、國際合作項目、國家自然科學基金重點項目等。在國內外刊物上發(fā)表了400余篇文章，H-指數(shù)大于106+。出版中英文著作9本、譯著1本和10章節(jié)英文；授權中國、美國、日本發(fā)明專利31項。2014年獲國家自然科學基金委杰出青年基金的資助，2015年被Thomson Reuters從全球高被引用科學家中評選為最具影響力的科研菁英；2021年遴選為英國皇家化學會會士，2022年入選德國薩克森科學與人文學院通訊院士。
產(chǎn)品推薦
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